Физики из трех стран экспериментально реализовали метод измерения задержек электронов при фотоионизации без привлечения аттосекундных импульсов. Для этого они измеряли угловое распределение электронов и раскладывали его по сферическим волнам. Такой метод позволил исследовать зависимость задержки от угла вылета фотоэлектрона. Исследование опубликовано в Nature Communications.
Фотоионизация атомов и молекул сыграла ключевую роль в становлении квантовой механики. Объяснение Эйнштейном законов фотоэффекта через корпускулярные представления о свете заложили прочный фундамент для пересмотра классической картины мира. Несмотря на столетнюю историю этих исследований, фотоионизация продолжает служить источником новых фундаментальных знаний.
Одним из интересных феноменов, происходящих при ионизации атомов и молекул, стал эффект задержки фазы. Его еще в середине XX века описало несколько физиков, включая Вигнера. Эффект Вигнера апеллирует к волновым свойствам материи и заключается в том, что при прохождении квантовой частицы через область с притягивающим потенциалом, фаза ее волны испытывает задержку, которую можно выразить через временны́е единицы. Похожий сдвиг испытывает свет, проходя через оптически плотную среду.
В случае ионизации роль потенциала играет поле образовавшегося иона, а роль частицы — электрон. Оказалось, что если облучать атомы и молекулы аттосекундными импульсами, а затем разгонять родившиеся частицы мощным фемтосекундным светом, то таким образом можно восстановить время задержки, анализируя угловые и энергетические распределения электронов. Мы уже рассказывали, как эту технику применили к фотоионизации атомов и молекул. К ее недостаткам, помимо аппаратной сложности, можно отнести и тот факт, что помимо однофотонной вигнеровской задержки в результат эксперимента дает вклад поглощение электронами разгоняющих фотонов. И если для атомов этот эффект учесть легко, то для молекул угловое распределение может быть очень сложным.
Группа физиков из Германии, России и США под руководством Райнхарда Дёрнера (Reinhard Dörner) из Франкфуртского университета предложила другой подход к измерению вигнеровских задержек, который не требует создания аттосекундных лазерных импульсов и изучает однофотонную ионизацию напрямую. Он основан на представлении о волновой функции ионизованного электрона, как о суперпозиции хорошо известных сферических функций. Измеряя угловое распределение электронов в системе координат молекулы, можно с помощью подгонки восстановить амплитуды и фазы парциальных волн, а зная фазу их суперпозиции, — вычислить время задержки через ее производную по кинетической энергии.
Для реализации этой идеи физики направляли излучение с синхротрона BESSY II на струю вертикально ориентированных молекул CO. Разлетающиеся в результате частицы фиксировал реакционный микроскоп COLTRIMS, представляющий собой систему детекторов на основе микроканальных пластин и источников наводящих электрических и магнитных полей. Варьируя энергию фотонов, исследователи ионизировали электроны К-оболочки атома углерода с кинетической энергией в диапазоне от 0 до 20 электронвольт.
В силу цилиндрической симметрии молекул, интерес представляет распределение только по полярному углу. Это также означает, что в разложении по сферическим гармоникам достаточно учитывать только члены, соответствующие нулевому магнитному квантовому числу. Для разложения авторы ограничивались сферическими функциями с орбитальным квантовым числом, не превышающим четырех. Это позволило достаточно точно подогнать угловое распределение и извлечь фазу. Сопоставляя фазово-угловые зависимости для двух близлежащих кинетических энергий, ученые вычисляли угловое распределение вигнеровской временной задержки. Все экспериментальные графики физики сопроводили симуляциями с помощью метода Хартри-Фока для двух стационарных конфигураций ядер.
Авторы выяснили, что экстремумы в угловых зависимостях времен наблюдаются при тех же углах, что и минимумы углового распределения электронов. Такое поведение согласуется с предсказаниями о том, что резкие изменения в задержке излучения могут произойти в случае деструктивной интерференции парциальных волн из-за двухцентровых эффектов интерференции или эффектов Коэна-Фано. Кроме того, физики не обнаружили на экспериментальных графиках некоторые острые резонансы, которые возникают в теории. Они посчитали их артефактами приближения стационарных ядер.
Исследователи отдельно выделили область энергий ниже 3,5 электронвольт, поскольку в ней на фотоионизацию влияют дважды возбужденные состояния, которые авторы не включали в модель. Вместе с тем, они, по-видимому, ответственны за дополнительные модуляции времени, наблюдаемые в эксперименте, что требует дополнительных исследований. Физики также предполагают, что использование рентгеновских источников сможет помочь разглядеть угловое распределение в динамике.
Ранее мы рассказывали, как реакционный микроскоп COLTRIMS уже помог группе Дёрнера разобраться с распределением импульса фотонов при ионизации и даже выяснить, что ионы при этом могут приобретать обратные импульсы.
Комментарии